Dalam dasawarsanya yang terakhir, Tagore tetap mendapat perhatian ramai dengan secara terbukanya mengkritik Gandhi kerana mengatakan bahawa gempa bumi yang hebat pada 15 Januari 1934 di Bihar merupakan laknat terhadap golongan masyarakat yang menindas kaum Dalit.[17] Tagore juga meratapi kemerosotan sosioekonomi yang mula menjadi-jadi di rantau Benggala dan kemiskinan yang berleluasa di Kolkata. beliau mengungkap masalah kemasyarakatan secara terinci dalam sebuah puisi tidak berirama seratus baris dengan teknik visi ganda yang sering digunakan oleh Satyajit Ray dalam filemnya Apur Sansar.[18][19] Tagore juga menyusun 15 jilid karangan, termasuk karya-karya prosa berlirik Punashcha (1932), Shes Saptak (1935), dan Patraput (1936). Dia terus bereksperimen dengan mengembangkan lagu-lagu prosa dan sendratari, termasuk Chitrangada (1914),[20] Shyama (1939), dan Chandalika (1938), dan menulis novel-novel Dui Bon (1933), Malancha (1934), dan Char Adhyay (1934). Tagore mengembangkan minatnya terhadap sains pada tahun-tahun terakhirnya, dan menulis Visva-Parichay (kumpulan karangan) pada 1937. Tagore menjelajahi biologi, fizik, dan astronomi; sementara itu, puisinya — yang mengandung naturalisme yang luas — menggariskan rasa hormatnya terhadap hukum-hukum ilmiah. Beliau juga menyelitkan proses sains (termasuk ulasan para ilmuwan) ke dalam banyak cerita yang terkandung dalam buku-buku seperti Se (1937), Tin Sangi (1940), dan Galpasalpa (1941).[21]

Empat tahun terakhir riwayat hidup Tagore (1937–1941) ditandai oleh kesakitan yang kronik dan dua penyakit yang lama dihidap beliau. Hal ini bermula ketika Tagore pengsan pada akhir 1937; beliau berada dalam keadaan koma dan nazak pada jangka masa yang panjang. Hal ini diikuti tiga tahun kemudian pada akhir 1940 dengan penyakit yang sama, lalu tidak pernah pulih kembali. Puisi yang ditulis Tagore pada tahun-tahun ini dianggap antara yang paling indah dan sangat menonjol kerana pandangan beliau yang mendalam terhadap kematian. Pengalaman-pengalaman yang jauh lebih mendalam dan mistik ini membolehkan Tagore bergelar "penyair moden".[22][23] Setelah penderitaan yang panjang, Tagore meninggal pada 7 Ogos 1941 (22 Shravan 1348) di tingakt atas bangunan Jorasanko di mana beliau dibesarkan;[24][25] Hari pemergian beliau masih tetap diperingati dalam acara-acara umum di kalangan penutur berbahasa Bangla.